Preparação de carvão ativado e impregnação com ferro ou cromo para aplicações em processos de descontaminação ambiental

Abstract

Este trabalho consiste de cinco capítulos, os quais tiveram como objetivos a preparação de carvão ativado a partir de dois rejeitos agroindustriais (casca de café e couro wet blue) e a partir desses catalisadores à base de óxido de ferro e cromo para a remoção de compostos orgânicos do meio aquoso. No primeiro capítulo é apresentado um referencial teórico sobre carvões ativados (CA), incluindo suas principais características, propriedades e utilizações. Também se faz um breve relato do problema de contaminação ambiental e processos de oxidação tipo Fenton. No segundo capítulo, foi avaliada a ativação química com ZnCl2 em diferentes tempos de ativação e diferentes relações resíduos/ativantes e o CA obtido com maior área superficial foi utilizado para impregnação de óxido de ferro (goethita). Neste trabalho também foi avaliada a redução do óxido de ferro utilizando um tratamento térmico em atmosfera de N2, aproveitando o H2 liberado da decomposição térmica do CA, transformando a goethita presente em maghemita e magnetita. Os materiais apresentaram elevada capacidade de adsorção e oxidação do composto orgânico azul de metileno (AM). No terceiro capítulo é apresentada a preparação de carvões ativados (CA) com a utilização de ativações química com ZnCl2 e combinadas entre ZnCl2/CO2 para utilização como suporte de goethita (compósitos) e posterior avaliação das propriedades catalíticas desses mateiriais na degradação de compostos orgânicos. Os CA mostraram propriedades adequadas para utilização como suporte e os compósitos apresentaram atividade catalítica na degradação oxidativa do AM em presença de H2O2 e capacidade de reuso até o quinto ciclo. Dessa forma, uma vez que os carvões foram obtidos de rejeitos da despolpa do café, o presente trabalho apresenta-se como uma promissora forma de aproveitamento desse contaminante ambiental. No quarto capítulo foram preparados CA com o objetivo de obter um material com presença de mesoporos obtido a partir da casca de café utilizando-se Na2HPO4 como ativante em diferentes proporções. Os materiais apresentaram elevada capacidade de adsorção para os compostos orgânicos, tais como fenol, corante vermelho direto e AM. No quinto capítulo foi preparado CA a partir de resíduo de couro wet blue (resíduo gerados em cutumes), o qual contém alto teor de cromo. A caracterização do CA mostrou a formação de um material com elevada área superficial e porosidade contendo micro e mesoporos, além do cromo presente na superfície do CA. O material apresentou elevada atividade para a oxidação do AM e o reuso do catalisador é possível até pelo menos até o décimo ciclo reacional.

This work has five chapters, with objective of the preparation of activated carbons (AC) from agroindustrial residues (coffee hulls and wet blue leather) and preparation of catalysts using these AC for degradation of organic compounds. In the first chapter is showed a review from the literature about AC, the surface characterisitics and properties, the uses of AC, the environmental pollution concernings and Fenton oxidation processes. In the second chapter was presented a chemical activation with ZnCl2 using different waste/activating agent ratios and the influence of time activation. The best activated carbon, based on the higher surface area, was utilized for iron oxide impregnation. In this work the iron oxide was thermally reduced, under N2 atmosphere, using the H2 released from thermal decomposition of the AC. The goethite was converted into maghemite and magnetite. These materials showed high methylene blue (MB) oxidation and adsorption capacity. In the third chapter is showed the utilization of the chemical activation with ZnCl2 and a combined activation with ZnCl2/CO2. The prepared carbons were used as catalyst support for goethite, The materials were prepared by impregnation of gothite on the carbons. All materials were tested as a catalyst for organic compounds oxidation. The AC showed good properties for catalyst support and the impregnated materials with iron oxide showed catalytic activity on the MB oxidative decomposition by H2O2. The composites have shown high reutilization capability, up to five reaction cycles. The use of coffee hulls for AC production with high surface area showed to be a good possibility of using this waste. In the fourth chapter, mesoporous activated carbon was prepared using coffee hulls waste, with different NaH2PO4 to waste ratios. The materials showed high adsorption capacity for organic compounds: phenol, reactive red and methylene blue. The fifth chapter was utilized chromium containing leather waste as starting material for preparation of AC/Cr. The AC characterization showed a material with the high surface area, micro and meso porosity. The chromium species present at material surface were analyzed by X-ray fotoelectron and it is found Cr+3 and Cr+6 species. High catalytic activity for methylene blue oxidation with H2O2 was observed and the catalyst can be reused for at least ten reaction cycles.